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電子順磁共振譜的g因子研究

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瀏覽:- 發(fā)布日期:2018-08-20 10:55:21【

[文章導讀] 通常,現代EPR波譜儀記錄的是吸收信號的一次微分線(xiàn)形,即一次微分譜線(xiàn)。根據對EPR實(shí)驗譜圖的線(xiàn)寬、線(xiàn)型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數的分析


電子順磁共振(Electron Paramagnetic Resonance,簡(jiǎn)寫(xiě)EPR)或稱(chēng)作電子自旋共振(Electron Spin Resonance,簡(jiǎn)寫(xiě)ESR)是直接檢測和研究含有未成對電子的順磁性物質(zhì)的有效手段。這一手段已在物理學(xué)、化學(xué)、生命科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、醫學(xué)、材料學(xué)、地礦學(xué)和年代學(xué)等很多領(lǐng)域獲得廣泛應用。通常,現代EPR波譜儀記錄的是吸收信號的一次微分線(xiàn)形,即一次微分譜線(xiàn)。根據對EPR實(shí)驗譜圖的線(xiàn)寬、線(xiàn)型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數的分析,可獲得樣品中未成對電子以及分子結構信息。

電子順磁共振波譜儀

上圖為歐倍爾 電子順磁共振波譜儀


不同的順磁樣品的ESR譜具有不同的特征,可以用線(xiàn)寬、線(xiàn)型、g因子、超精細耦合和自旋濃度等波譜參數來(lái)表征,其中最重要、最基本的波譜參數是g因子。g因子是一個(gè)與原子內部運動(dòng)及磁矩有關(guān)的重要物理量,它對原子的磁性及在外磁場(chǎng)中的表現等有重要的影響。它等于以玻爾磁子µB為單位的磁矩與以普朗克常量?為單位的角動(dòng)量的比值,即g=(µJ/µB)/(PJ/?)。由討論對象的不同,有軌道運動(dòng)g因子、自旋運動(dòng)g因子、LS耦合g因子等。


電子順磁共振波譜儀

(Adani臺式電子順磁共振波譜儀)


自由電子ge很接近2,這主要是因為自由電子的軌道角動(dòng)量完全猝滅,磁矩完全來(lái)自?xún)确A自旋角動(dòng)量的貢獻。實(shí)驗測量值ge=2.0023與理論值有點(diǎn)偏差,這是由于電子不是孤立的,它要受到周?chē)善渥陨硭a(chǎn)生的量子化電磁場(chǎng)的作用。許多有機和生物分子的自由基的g因子都非常接近ge,主要原因是未偶電子在高度非定域化的分子軌道上運動(dòng),軌道磁矩的貢獻很小,99%以上的貢獻都是來(lái)致自旋磁矩。對于自由基來(lái)說(shuō),g因子偏離ge的程度由軌道角動(dòng)量猝滅程度來(lái)決定。


自由原子和自由離子不受任何分子或配位場(chǎng)的作用,電子的軌道運動(dòng)和自旋運動(dòng)對自由原子和離子都有貢獻。

電子順磁共振

(Adani臺式電子順磁共振波譜儀)


分子場(chǎng)和晶體場(chǎng)中的原子和離子通常處在固態(tài)、液態(tài)的順磁物質(zhì)中,例如含有未偶電子的化合物、過(guò)渡族和稀土族化合物以及固體缺陷等物質(zhì)中都有這類(lèi)原子和離子。這些物質(zhì)大多數的g因子值通常是偏離ge的值。g因子偏離ge的主要原因是軌道角動(dòng)量對電子磁矩的貢獻不等于零。一方面,由周?chē)湮粓?chǎng)或晶格環(huán)境所組成的分子場(chǎng)或晶體場(chǎng)要解除能級的軌道簡(jiǎn)并度,使得軌道角動(dòng)量猝滅;另一方面,電子自旋磁矩與軌道磁矩的L-S耦合作用又傾向于摻入、再生出軌道角動(dòng)量。在這兩種作用的相互競爭下,其g因子即不是ge,也不是gJ,而是介于二者之間。特別是一些具有軌道簡(jiǎn)并基態(tài)的過(guò)渡金屬離子及其化合物,因基態(tài)仍具有凈的軌道角動(dòng)量,而造成g因子遠偏離ge。若軌道角動(dòng)量對電子的磁矩的貢獻是激發(fā)態(tài)摻入基態(tài)引起的,這種摻入主要是通過(guò)電子的自旋角動(dòng)量和軌道角動(dòng)量的耦合。它可以用L-S耦合常數常數λ來(lái)表征,d殼層中電子數目若小于半充滿(mǎn)時(shí),λ>0,gge;若大于半充滿(mǎn)時(shí),λ<0,gge;若它正好等于半充滿(mǎn)時(shí),gge。


但是大部分晶體場(chǎng)或分子場(chǎng)都不是各向同性的,而是各向異性的。這時(shí)g因子也應該是各向異性的,其依賴(lài)于外磁場(chǎng)對晶體場(chǎng)和分子場(chǎng)的取向。g因子的各向異性通常被寫(xiě)成二級張量形式。在普通的直角坐標中由于順磁物質(zhì)結構往往是對稱(chēng)性的,所以此矩陣通常也是對稱(chēng)的。所以對于各向異性的順磁物質(zhì)的g因子測量,能反映出晶體場(chǎng)大小和對稱(chēng)性的信息,也為了解順磁材料性能的本質(zhì)提供了更多的信息。


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